npj Clean Water 5권, 기사 번호: 27(2022) 이 기사 인용
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물의 병원체 오염은 전 세계 인류 건강에 막대한 영향을 미칩니다. 특히, 바이러스는 작은 크기와 개별 비리온으로서 물에 존재하거나 더 큰 입자에 흡수될 때 존재하기 때문에 수처리 기술에 독특한 과제를 제기합니다. 여재여과 등 저에너지 수처리 공정은 크기가 작아 바이러스를 완전히 제거할 수 없습니다. 따라서 일반적으로 화학적 소독, 자외선 조사, 막 여과 등 화학물질이나 에너지 소비가 많은 지속 가능성이 낮은 공정이 필요합니다. 바이러스 처리를 위한 높은 에너지 및/또는 화학적 요구 사항을 극복하기 위해 효율적인 바이러스(MS2) 및 박테리아(대장균) 제거를 위해 최소한으로 가공된 천연 재료로 제작된 지속 가능한 섬유 필터에 대한 설계가 이 연구에서 제시됩니다. 이 필터는 면, 실크, 아마 등 쉽게 접근할 수 있는 천연 섬유를 모링가 올레이페라 씨앗의 양이온 단백질을 함유한 간단한 수성 추출물로 기능화하여 만들어졌습니다. 제안된 필터는 7log10(99.99999%) 이상의 바이러스 및 박테리아를 제거하여 물에서 병원균을 제거하기 위한 포괄적인 저비용, 저에너지 및 환경 영향이 낮은 솔루션을 제공합니다.
식수 처리장은 유해한 생물학적, 화학적 오염물질이 자연과 인간 서식지의 경계면에 존재하기 때문에 이러한 오염물질의 축적과 방출을 위한 중요한 저장소 역할을 할 수 있습니다1. 따라서 물에서 오염물질을 제거하는 수처리 기술을 개발하는 것은 기본적인 공학적 노력이었습니다. 인간 장내 바이러스는 전 세계 인류 건강에 치명적인 영향을 미칠 수 있는 중요한 물 오염물질입니다2. 매체 여과는 에너지 집약도가 낮고 전 세계적으로 구현 가능한 수처리의 기본 단위 작업입니다. 그러나 화학적 응고3와 결합하더라도 부분적인 바이러스 제거만 제공됩니다. 따라서 에너지 집약적인 UV 소독 또는 화학 집약적인 염소 소독은 규제된 식수 처리 기준을 달성하기 위해 여과와 함께 널리 사용됩니다. 예를 들어, 미국 환경 보호국(EPA)과 세계 보건 기구(WHO)는 모두 식수에 대한 4 log10(99.99%) 바이러스 제거 및/또는 불활성화를 요구합니다4. 효과적인 바이러스 제거를 달성하기 위해 제안된 또 다른 대안은 한외여과 또는 나노여과와 같은 나노 다공성 막을 기반으로 하는 에너지 집약적이고 값비싼 여과 모드입니다5,6.
바이러스 제거를 위한 효과적인 수처리 기술을 개발하려는 노력은 깨끗한 수질과 생산 관련 에너지 소비 사이의 균형을 보여주는 놀라운 예입니다7(그림 1). 첫째, 비효율적인 기존 여과를 대체하기 위해 크기 배제 기반 멤브레인에 의존하면 생산성과 달성된 제거 효율성 사이에 균형이 발생합니다(그림 1a). 둘째, 대안으로 또는 기존 여과와 함께 널리 사용되는 염소처리는 암 및 기타 건강 영향과 관련된 소독 부산물(DBP)의 형성을 초래합니다8. 오존 및 UV 조사와 같은 건강에 미치는 부정적인 영향을 완화하기 위해 고려 중인 대체 소독 기술은 역시 비용이 많이 들고 에너지 집약적입니다9. 필요한 물질과 화학 물질을 처리하는 데 필요한 에너지를 사용 가능한 기술 간에 비교할 때 대부분의 소독 기술(염소 처리 제외)의 총 에너지 요구량은 에너지 집약적인 막 여과와 동등합니다(그림 1b). 최근 연구에서는 저압 막의 화학적 기능화 또는 전기방사 등의 특수 막 제조 기술과 막 여과의 에너지 효율성을 향상시키기 위한 나노섬유 재료의 사용을 제안합니다10,11,12,13. 그러나 고급 제작/수정 전략의 필요성으로 인해 광범위한 사용이 방해됩니다. 따라서 바이러스 처리 문제를 극복하려면 낮은 내장 에너지를 가진 재료를 사용하여 생산성과 효율성의 균형(그림 1a)을 극복할 수 있는 새로운 여과 기술을 개발하는 것이 중요합니다. 이 작업에 활용되는 것과 같이 탄소 배출량이 적고 환경에 미치는 영향이 낮은 최소한으로 가공된 천연 소재는 이러한 균형에 대한 해결책을 제공할 수 있습니다.
7.62 for E. coli and 7.65 ± 0.23 for MS2 bacteriophage compared to 0.39 ± 0.51 for E. coli and 0.23 ± 0.20 for MS2 achieved by uncoated cotton filters (Fig. 4a, c). MO-functionalized flax and silk filters also achieved bacteria and virus removal efficiencies similar to MO-cotton filters. The LRE achieved in this study is similar to that achieved by MO-sand filters reported in previous studies21. The advantage of the MO-functionalized fiber filters proposed in this study is that they retain this high removal efficiency at flowrates approximately four times higher than MO-sand filters (Fig. 6a, b). This shows that natural fibers offer an effective substrate for MO protein functionalization compared to sand./p>8 log10 removal of E. coli which is ~8 orders of magnitude higher than uncoated fiber filters. *Indicates that the effluent concentration was below the limit of detection which indicates that the actual removal, in this case, could be higher than the reported values. Note that flax and silk fibers used for column experiments were cleaned in boiling water to remove any impurities that can cause contamination, but this treatment did not show any significant changes in the chemical composition or morphology of the fibers (Supplementary Fig. 1). d Scanning electron microscopy images of uncoated cotton and MO-cotton samples taken from a filter after filtering E. coli show the adherence of the same to the surface of MO-cotton. All the error bars shown in the figure represent the standard deviation calculated from three independent measurements./p>6 log10 E. coli removal up to 10 mL min−1 flowrate and >4 log10 MS2 removal up to 6 mL min−1 (Fig. 6a, b) corresponding to superficial velocities of 3.4 m h−1 and 2.0 m h−1. The decrease in the removal efficiency with an increase in flowrate can be attributed to a decrease in the collision efficiency due to the lower residence time of pathogens in the filter27,28. When compared to practically relevant treatment techniques, these superficial velocities are an order magnitude higher than slow sand filtration (0.1–0.4 m h−1)36 and MO-sand filters from our previous study21 but only slightly lower than the typical superficial velocities in rapid sand filtration (5–15 m h−1)37. As discussed earlier, MO-cotton filters offer smaller mean pore size and higher surface areas compared to sand filters from previous work. We believe a combination of these properties offers advantages in terms of the amount of protein adsorbed per filter and thus higher overall capacity for virus removal./p>6 log10 removals up to a flowrate of 10 mL min−1. b Experimental log10 removal of 108 PFU mL−1 MS2 bacteriophage influent at various flowrates in the range of 2 mL min−1 to 10 mL min−1 show that MO-cotton filters achieve >4 log10 removal up to a flowrate of 6 mL min−1. These flowrates correspond to superficial velocities of 3.4 m h−1 and 2 m h−1 for E. coli and MS2 removal, respectively, which are slightly lower than the typical operating conditions of rapid sand filtration (5–15 m h−1) and higher than slow sand filtration (0.1–0.4 m h−1). c E. coli and MS2 removal efficiencies of MO-cotton filters at a flowrate of 2 mL min−1 after 1 month and 3 months of holding at room temperature. Results show that MO-cotton achieved 7.92 ± 0.22 log10 and >7.7 log10 removal for E. coli after 1 month and 3 months holding, respectively. The MS2 log10 removal efficiencies after 1 month and 3 months holding were 6.34 ± 0.40 and 7.29 ± 0.32. These results show that the pathogen removal efficiency of MO-cotton is retained until 3 months of holding. d E. coli and MS2 removal efficiency of MO-cotton up to 3 cycles of regeneration. The filters were regenerated by first washing with 100 mL of 600 mM NaCl solution and functionalizing with 100 mL of MO water extract. The removal efficiency of regenerated columns was measured at 10 mL min−1 for E. coli and 6 mL min−1 for MS2. It was shown that the MO-cotton columns remove bacteria and viruses effectively up to 3 cycles of regeneration. *Indicates that the effluent concentration was below the limit of detection which indicates that the actual removal, in this case, could be higher than the reported values. Error bars represent the standard deviation calculated from three independent measurements./p>1011 colony forming units (CFU) of bacteria before reaching saturation. This translates to >107 column volumes for even a heavily-contaminated source water (100 CFU mL−1 of bacteria) indicating the high capacity of MO-cotton filters. The filters also did not show any susceptibility to biofouling during this long-term experiment. The estimate of a lifetime from laboratory experiments is expected to decrease in field applications due to the complex composition of natural water. To understand the effect of the water matrix, pond water containing high total organic carbon (TOC ~6 mg mL−1) spiked with E. coli was tested with MO-functionalized sand filters. The results show that the column capacity decreases approximately by half due to the effect of TOC (Supplementary Fig. 5b). As the pond water used for this preliminary experiment was collected from a local water source, accurate determination of the composition of natural organic matter was not possible. A detailed study with a careful variation of concentrations and composition of natural organic matter (NOM) considering the available pre-filter and pre-treatment options for the removal of NOM is an important future area of inquiry./p>